Lý Nguyên Cát không trở thành các trọng tướng như hai huynh Lý Kiến Thành và Lý Thế Dân, ông được bổ nhiệm làm Thái Nguyên quận thủ, được phong tước Cô Tang quận công (姑臧郡公). Khi Lý Uyên dẫn quân hướng về Trường An, ông ta để Lý Nguyên Cát lưu thủ Thái Nguyên. Cũng trong năm đó, sau khi chiếm được Trường An và tôn Dương Hựu làm hoàng đế, tức Tùy Cung Đế, Lý Uyên nắm quyền phụ chính và phong Lý Nguyên Cát làm Tề quốc công (齐国公), quản lý việc quân sự của 15 quận quanh Thái Nguyên, trao chức Trấn Bắc đại tướng quân.

Vào mùa xuân năm 618, Vũ Văn Hóa Cập tiến hành binh biến sát hại Tùy Dạng Đế ở Giang Đô (江都, nay thuộc Dương Châu, Giang Tô). Khi tin tức truyền đến Trường An, Lý Uyên buộc Tùy Cung Đế phải thiện nhượng cho mình, khởi đầu triều Đường. Lý Nguyên Cát thụ phong tước Tề vương (齊王), được trao chức Tịnh Châu tổng quản (Tịnh châu bao gồm cả thành Thái Nguyên).

Khi lưu thủ Thái Nguyên, Lý Nguyên Cát được mô tả là kiêu căng và hoang phí, và ông thường tổ chức luyện tập quân sự cùng với những người thiếp và thị nữ của ông, trong đó sử dụng khôi giáp và vũ khí thật, khiến họ phải chịu nhiều thương vong, bản thân Lý Nguyên Cát cũng bị thương. Thị nữ Trần Thiện Ý (陳善意) cố thuyết phục Lý Nguyên Cát thay đổi, song ông ra lệnh cho lính canh đánh chết Thiện Ý. Vào mùa xuân năm 619, khi Vũ Văn Hâm (宇文歆) thượng tấu vấn đề này cho Đường Cao Tổ, Đường Cao Tổ đá tạm thời bãi chức Lý Nguyên Cát. Tuy nhiên, chưa đầy một tháng sau, do người dân Thái Nguyên đề nghị để Lý Nguyên Cát trấn thủ thành, Đường Cao Tổ phục chức cho hoàng nhi. Các sử gia truyền thống cáo buộc Lý Nguyên Cát ép buộc người dân phải trình tấu cho Đường Cao Tổ.

Vào mùa hè năm 619, Lưu Vũ Chu tiến đánh khu vực Thái Nguyên, Lý Nguyên Cát phái Trương Đạt (張達) đi đánh Lưu Vũ Chu, bất chấp việc Trương Đạt phản đối về việc đội quân được giao có quá ít binh lính. Trương Đạt quả nhiên chiến bại, ông ta tức giận nên đầu hàng Lưu Vũ Chu và dẫn quân Định Dương tiến công vào các vị trí phòng thủ của Đường. Ngay sau đó, Lưu Vũ Chu bao vây Thái Nguyên. Lý Nguyên Cát ban đầu có thể đẩy lùi được Lưu Vũ Chu, song sau đó Lưu Vũ Chu quay trở lại và tiếp tục bao vây Thái Nguyên. Vào mùa thu năm 619, Lý Nguyên Cát cùng thê thiếp chạy đến Trường An, Thái Nguyên bị Lưu Vũ Chu chiếm giữ.

Năm 621, khi Lý Thế Dân dẫn quân bao vây kinh thành Lạc Dương của Vương Thế Sung, Lý Nguyên Cát làm phó tướng của Lý Thế Dân. Khi Đậu Kiến Đức đến cứu viện Vương Thế Sung, Lý Thế Dân để Lý Nguyên Cát ở lại tiếp tục bao vây Lạc Dương và trông chừng Vương Thế Sung, còn bản thân dẫn quân đến Hổ Lao quan giao chiến với Đậu Kiến Đức. Quân Đường sau đó giành được chiến thắng, diệt được cả nước Trịnh (Thế Sung) và nước Hạ (Kiến Đức), Lý Nguyên Cát được thăng làm Thị trung, Tương châu đạo hành đài thượng thư lệnh, Tắc Châu Thứ sử.

Khi Đường Cao Tổ hạ lệnh đúc tiền mới, đồng thời cũng cấm nghiêm ngặt người khác đúc tiền, ngoại trừ Lý Thế Dân, Lý Nguyên Cát và Bùi Tịch. Đến khi Lưu Hắc Thát nổi dậy chống Đường và chiếm cứ lãnh thổ trước đây của Đậu Kiến Đức, Lý Thế Dân và Lý Nguyên Cát được cử đi trấn áp. Lý Thế Dân đánh bại Lưu Hắc Thát vào mùa xuân năm 622, buộc Lưu Hắc Thát phải chạy trốn sang Đông Đột Quyết. Sau đó, họ tiến công một thủ lĩnh nổi dậy khác là Lỗ vương Từ Viên Lãng, Lý Thế Dân trở về Trường An và giao cho Lý Nguyên Cát tiến hành các hoạt động chống Từ. Tuy nhiên, Lưu Hắc Thát lúc này lại trở về từ Đông Đột Quyết, tái chiếm lãnh thổ cũ của Đậu Kiến Đức, Lý Nguyên Cát không thể cản nổi.